Laser-generated synthesis of Pd-Ni nanoalloys usable as catalysts

Abstract
Hlavním tématem práce je udržitelná laserem asistovaná syntéza Pd-NiOz nanočástic, které jsou použity k modifikaci částečně re-dukovaného grafen oxidu, přičemž částice i dekorované nanostruktury představují potenciální katalyzátory. Generované palladium-niklové koloidy byly vyrobeny reakcí v plazmatu s nízkou energií a skládají se z nanočástic NiOz o velikosti 30-40 nm obklopených7 nm Pd nanočásticemi. Chemická povaha směsi těchto nanočástic byla řízena množstvím Pd soli obsažené v procesu laserové syntézy. Toto řízení vedlo k tvorbě nanomateriálů kombinujících vysokou magnetickou citlivost a silné katalytické účinky. Na základě mode-lové redukce 4-NP, jednoho z nejhorších světových polutantů, bylo možné zjistit, že zvyšující se množství Pd vede ke zvýšení katalytického účinku, přičemž frekvence reakčního obratu pro nejvyšší koncentraci Pd překračuje3181 h1, což dle literatury konkuruje nejúčinnějším katalyzátorům na bázi paladia a nosiče. Kromě toho vzorek složený z 8,35 % Pd a 91,65 % Ni vykazuje vynikající úroveň nanesených nanočástic na grafenový materiál, což může přinést mnoho výhod v možných aplikacích v katalýze díky očekávanému navýšení katalytického účinku vyvolaného synergií mezi nanoslitinou a částečně redukovaným grafenem oxidu. Celkově tato práce představuje krok vpřed v jemné kontrole fyzikálně-chemických vlastností nanomateriálů, což má v konečném důsledku příznivý dopad na tak zásadní technologickou oblast, jakou je katalýza.
The central theme of the thesis is the eco-friendly laser-assisted synthesis of Pd-NiOz nanoparticles (NPs) decorating partly reduced graphene oxide (prGO) support for their use as catalysts. The NPs obtained in a colloidal form were produced from a low energy plasma reaction and consist of 30-40 nm size NiOz NPs surrounded by 7 nm Pd NPs. The chemical nature of these NPs mixture was controlled by the amount of Pd salt included in the laser-mediated synthesis process. Such control resulted in the design of nanomaterials combining high magnetic responsiveness and robust catalytic behaviour. As experimentally identified through the model reduction of 4-NP, one of the worst world pollutants, the increasing amount of Pd leads to increased catalytic performance. At the same time, the turnover frequency for the highest Pd concentration overcomes 3181 h1, which is competitive with the highest values of Pd NPs/support catalysts found in the literature. In addition, the sample composed of 8.35 wt% Pd and 91.65 wt% Ni exhibits an excellent decoration of prGO, which can bring many benefits for future applications in the catalysis field due to the expected catalytic enhancement prompted by the synergies between the nanoalloy and prGO. Overall, the current thesis represents a step forward in the fine control over the nanomaterials physicochemical features, which ultimately has a beneficial impact on a technological field as critical as catalysis.
Description
Subject(s)
reaktivní laserová ablace, řízení chemického složení, nanočástice paladia, nanočástice niklu, interakce kov-nosič, nanokatalyzátor, grafenový nosič, reactive laser ablation, control of chemical composition, palladium nanoparticle, nickel nanoparticle, metal-support interaction, nanocatalyst, graphene-based nanosupport
Citation
ISSN
ISBN